Ce travail explore la richesse structurale des phosphates a charpentes mixtes, qui comportent des cavites ou des feuillets susceptibles d'accueillir des cations en insertion. Ces materiaux trouvent des applications dans de nombreux domaines, notamment en catalyse. Nous avons isole dix neuf nouvelles phases, par synthese hydrothermale a basse temperature et par synthese a l'etat solide a haute temperature. Les determinations structurales ont ete effectuees par diffraction des rayons X sur monocristaux, systematiquement couplees a des etudes en DRX sur poudre, en EDS, et parfois completee par des investigations en diffraction et microscopie electronique, en spectroscopie infrarouge et par des analyses thermogravimetriques. Nous avons egalement caracterise l'activite d'une de ces phases en reduction selective des oxydes d'azote, par spectrometrie de masse et en IR in situ et operando. L'analyse de ces structures, dont deux sont originales, met en evidence les relations existantes entre le mode de synthese utilise, la composition chimique etudiee et la structure obtenue. Un classement de ces structures en fonction de leur degre d'ouverture est finalement propose."